Dynamique Réactionnelle dans les Collisions d’Ions Négatifs (S-, O-, CN-) avec H2

Résumé:
Le sujet de cette thèse est l'étude de la dynamique réactionnelle de systèmes X−/H2 (X=S,O,CN) par la technique de multicoïncidence. Seule technique qui permette l'analyse simultanée de toutes les voies en compétition (voie ionique et diverses voies de détachement). Elle permet donc l'analyse d'un point de vue dynamique de la compétition elle-même.

L'expérience est constituée d'un faisceau d'ions négatifs monocinétique rapide, croisant à angle droit un jet moléculaire supersonique de H2. L'originalité de l'expérience réside en la technique de détection en multicoïncidence de tous les produits issus de la collision. Cette technique délivre en un seul temps d'accumulation toute l'information angulaire et énergétique des produits de la collision. L'information spatiale est fournie par la localisation de l'impact de la particule sur un détecteur sensible en position. L'information temporelle est donnée par la différence entre le temps d'arrivée des deux produits sur deux détecteurs indépendants.

Les résultats sont présentés sous forme de diagrammes de contours. La dynamique de compétition entre les différentes voies est traduite pour ces 3 systèmes en terme de comportement adiabatique ou diabatique au sillon existant entre les deux surfaces diabatiques X−HH ET XHH−.

L'observation, pour les systèmes S−/H2 et O−/H2 de distributions angulaires symétriques (avant-arrière) semblables dans les trois voies de sortie: simple détachement, détachement réactif et transfert de charge réactif est la signature de la dissociation d'un complexe intermédiaire de type ionique (SH H−). Une interprétation est proposée pour rendre compte de l'observation de ce complexe et sa durée de vie est évaluée en fonction de l'énergie de collision.

Les expériences effectuées sur le système à 4 atomes CN−/H2, dans le but de mettre en évidence les deux types d'attaques menant aux deux isomères HCN et CNH, ont donné des résultats peu nets n'apportant pas de réponse définitive. L'existence de degrés de libertés supplémentaires rendent, en effet, la dynamique plus complexe.
Dr. Kamal Goudjil 
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